渦動(dòng)相關(guān)法測量農(nóng)田污泥施肥后氨氣揮發(fā)擴(kuò)散動(dòng)態(tài)變化

Dynamics of ammonia volatilisation measured by eddy covariance during slurry spreading in north Italy

Rossana Monica Ferraraa, Marco Carozzib,*, Paul Di Tommasic, David D. Nelsond, Gerardo Fratinie, Teresa Bertolinif, Vincenzo Magliuloc, Marco Acutisg, Gianfranco Ranaa

a Consiglio per la ricerca in agricoltura e l’analisi dell’economia agraria—CREA, Research Unit for Cropping Systems in Dry Environments, via C. Ulpiani 5, 70125 Bari, Italy 

b INRA, INRA-AgroParisTech, UMR 1402 ECOSYS, Ecologie fonctionnelle et écotoxicologie des agroécosystèmes, 78850 Thiverval-Grignon, France

c National Research Council of Italy, Institute for Mediterranean Agriculture and Forest Systems (CNR-ISAFoM), 80056 Ercolano, Italy 

d Aerodyne Research Inc., Billerica, MA 01821, United States 

e LI-COR Biosciences GmbH, Siemens Str. 25a, 61352 Bad Homburg, Germany 

f Euro-Mediterranean Center on Climate Change (CMCC), Via Augusto Imperatore 16, 73100 Lecce, Italy 

g University of Milan, Department of Agricultural and Environmental Sciences, via G. Celoria 2, 20133 Milan, Italy

摘要

2009和2011年春在意大利北部農(nóng)田兩次測量污泥施肥后氨氣排放擴(kuò)散試驗(yàn)，從施肥、耕地作業(yè)至排放現(xiàn)象結(jié)束用窩動(dòng)相關(guān)法EC測量氨氣通量變化。渦動(dòng)相關(guān)法系統(tǒng)配備Aerodyne氨氣快速測量儀能持續(xù)監(jiān)測施肥后氨氣揮發(fā)情況，分別在24h和30h后耕地作業(yè)監(jiān)測到氨氣揮發(fā)量突然降低。其中兩次試驗(yàn)最大氨氣排放為138.3和243.5ugm-2s-1，施肥7天后NH4-N總損失為19.4%和28.5%。試驗(yàn)發(fā)現(xiàn)渦動(dòng)相關(guān)法和反向拉格朗日隨機(jī)模型在動(dòng)態(tài)排放量化結(jié)果一致，同時(shí)由于排放擴(kuò)散和氣象條件關(guān)系因素造成兩次試驗(yàn)氨損失不同。結(jié)果表明為了提高施肥后氮效率耕地作業(yè)最好接近24h內(nèi)進(jìn)行，氣候條件限制氨氣排放（如多云、低溫）。

概述

氨氣在氣候化學(xué)和許多與之相關(guān)排放和沉降環(huán)境問題扮演重要角色。在歐盟27個(gè)成員國中90%氨氣來源農(nóng)業(yè)肥料的儲(chǔ)存和擴(kuò)散，畜牧業(yè)和合成肥料使用。評(píng)估施肥作業(yè)中氨氣損失與田野和農(nóng)場氮平衡關(guān)系提高農(nóng)業(yè)氮效率合適技術(shù)。

試驗(yàn)地點(diǎn)

試驗(yàn)地點(diǎn)時(shí)間為2009（SI-09）3.9ha和2011（SI-11）4.3位于意大利北部Po Valley，兩塊試驗(yàn)田相鄰且農(nóng)業(yè)管理相近。SI-09試驗(yàn)時(shí)間為2009.3.26-4.3污泥施肥為87m3/ha,8：00am開始，24h后耕地作業(yè)深25cm,持續(xù)時(shí)間分別為7和1.5h,氨態(tài)氮總量為95kg/ha NH4-N。SI-11試驗(yàn)時(shí)間為2011.4.6-4.13污泥施肥為75m3/ha,8：30am開始，30h后耕地作業(yè)深25cm,持續(xù)時(shí)間分別為5和2h,氨態(tài)氮總量為109kg/ha NH4-N。

測量方法

01

兩種氨氣濃度測量方法

ALPHA被動(dòng)式擴(kuò)散采樣器位于逆風(fēng)向距離試驗(yàn)田2.3km測量氨氣環(huán)境背景值，檸檬酸濾紙捕獲氨氣比色法測量，。

Aerodyne QC-TILDAS氨氣快速分析儀監(jiān)測分子在967cm-1處對(duì)輻射的吸收測量每摩爾濕空氣摩爾氨氣，為了保證數(shù)據(jù)可靠性每6h用標(biāo)準(zhǔn)化氨氣罐進(jìn)行自動(dòng)校正。

02

渦動(dòng)相關(guān)法(EC)測量氨氣通量

把垂直方向的瞬時(shí)風(fēng)速和氨氣濃度的協(xié)方差定義為氨氣垂直方向通量，采樣間隔為30分鐘，并考慮到空氣密度改變WPL對(duì)其結(jié)果的影響，WPL作用通常取決于氣體背景濃度和通量的等級(jí)。

EC系統(tǒng)放置在試驗(yàn)田中間，離邊界SI-09為78m和SI-11為93m，配備Gill-R2 Sonic Anemometer三維聲波風(fēng)速儀和Aerodyne QC-TILDAS氨氣濃度測量儀， 模擬信號(hào)從QC-TILDAS傳導(dǎo)至Sonic Anemometer，通過EddySoft 軟件同時(shí)將模擬信號(hào)和風(fēng)速數(shù)據(jù)進(jìn)行整合，使用EddyPro軟件線下計(jì)算每半小時(shí)氨氣通量。

在湍流通量計(jì)算失效后系統(tǒng)對(duì)試驗(yàn)數(shù)據(jù)自動(dòng)進(jìn)行篩選，同時(shí)由于EC系統(tǒng)光譜衰減不可避免性使用頻率響應(yīng)修正系數(shù)法對(duì)通量損失進(jìn)行校準(zhǔn)。

03

分散模型

反向拉格朗日隨機(jī)模型（bLS）推測氨氣的擴(kuò)散，使用三維聲波風(fēng)速儀的湍流參數(shù)u*,L和Aerodyne QC-TILDAS測量的氨氣濃度，ALPHA背景濃度值結(jié)合GPS記錄排放源區(qū)進(jìn)行建模。

數(shù)據(jù)分析

01

氣象數(shù)據(jù)

對(duì)SI-09和SI-11氣象數(shù)據(jù)和微氣候數(shù)據(jù)進(jìn)行整理（雨量、溫度、濕度、風(fēng)速、太陽輻射、摩擦速度u*和穩(wěn)定參數(shù)z/L）對(duì)比，總體SI-09比SI-11氣候條件更穩(wěn)定不利于氨氣擴(kuò)散。

02

通量源區(qū)

SI-09試驗(yàn)中白天和晚上89和87%通量來源于試驗(yàn)田中，在SI-11試驗(yàn)中白天和晚上96和94%通量來源于試驗(yàn)田中。SI-09白天(40m比61m)和晚上(76m比164m)的通量源區(qū)最大峰值都小于SI-11，主要?dú)w結(jié)于SI-11更高的大氣穩(wěn)定性。

03

氨氣濃度和氨氣通量

氨氣濃度分析：

如圖Fig.6由ALPHA被動(dòng)式采樣器和Aerodyne QC-TILDAS測量氨氣濃度對(duì)比結(jié)果看出兩種測量結(jié)果趨勢相似，證實(shí)了采集數(shù)據(jù)的有效性，SI-09和SI-11的RMSE為114.3和102.5ugNH3m-3，R2為0.89和0.9，斜率為1.21和0.95，CRM為-0.04和-0.06。在SI-09中ALPHA和QC-TILDAS濃度有明顯差別，周圍環(huán)境條件是實(shí)質(zhì)因素如高濕度97.7%、低溫11.7℃和低風(fēng)速0.88m/s。

氨氣通量分析：

如圖Fig7a-d顯示兩次試驗(yàn)氨氣濃度值和通量表以及空氣土表溫度濕度總輻射和降雨量。兩次試驗(yàn)氨氣通量巨大差異主要由于天氣條件，特別是SI-11空氣溫度比SI-09高有利于揮發(fā)，同時(shí)SI-09降雨和空氣溫度降低減少了氨氣揮發(fā)；雖然兩次試驗(yàn)耕地作業(yè)時(shí)間不同，但從標(biāo)準(zhǔn)化氨氣累計(jì)損失看時(shí)間動(dòng)態(tài)非常相似，天氣條件是影響氨氣濃度和通量主要因素。

下圖Fig.9顯示EC系統(tǒng)和bLS對(duì)兩次試驗(yàn)通量對(duì)比，bLS對(duì)于SI-09通量數(shù)值稍有高估，對(duì)于SI-11有些低估。但顯出兩種試驗(yàn)方法在兩次試驗(yàn)的一致性。

結(jié)論

Aerodyne QC-TILDAS氣體監(jiān)測儀在測量粘性氣體NH3優(yōu)勢

原理：Aerodyne痕量溫室氣體&同位素氣體監(jiān)測儀使用可調(diào)諧紅外激光直接吸收光譜(TILDAS)，在中紅紅外波長段，來探測分子最顯著的指紋躍遷頻率。直接吸收光譜法，可以實(shí)現(xiàn)痕量氣體濃度的快速測量（<1s）；采用像散型多光程吸收池技術(shù)實(shí)現(xiàn)激光可控通道數(shù)大于200個(gè),有效測量光程可達(dá)76m甚至更長，有效的提高氨氣分子的測量精度。

NH3、HONO等粘性分子測量優(yōu)勢：

粘性氣體NH3化學(xué)性質(zhì)活躍，粘性非常大，易于附著在器壁或固體顆粒上，且其易于在氣相和顆粒相之間相互轉(zhuǎn)化，這些特性造成了其測量的困難性。

★測量精度為ppt級(jí)

                       1S                       100S

NH3              50ppt                     10ppt

HONO          210 ppt            75 ppt

★活性鈍化系統(tǒng)（Aerodyne Active Passivation system），提高粘性分子的響應(yīng)時(shí)間，且對(duì)高頻10HZ測量有著很小的損失量（如圖）

采用活性鈍化系統(tǒng)后，NH3測量的時(shí)間常數(shù)和高頻通量變化（時(shí)間常數(shù)更快，高頻通量損失修正更少）

★惰性顆粒分離裝置（Aerodyne Inertial Inlet），有效減小顆粒對(duì)粘性分子的影響，保證進(jìn)樣口及內(nèi)部鏡片的整潔

★特殊滲透管路（permeation tube），減小管路壁的黏著，并有效減小管路中的水凝結(jié)及壓力

★針對(duì)全自動(dòng)動(dòng)態(tài)箱測量，采用特殊telflon材料，具備critical orifice裝置，多通路同時(shí)進(jìn)氣，并采取氣壓式控制方式，降低能耗。

★采用全新中紅外光譜范圍，可以測量更多分子，并保證精度，如NH3、O3和CO2；HONO、N2O可在一個(gè)激光下測得，如果采用雙激光，可測量更多的氣體分子。

★與普通氣體分子具備一致的快速響應(yīng)時(shí)間（10HZ）

★適配于渦度協(xié)方差測量和全自動(dòng)箱自動(dòng)測量，并可通過獨(dú)特采樣系統(tǒng)實(shí)現(xiàn)自由切換。

活性鈍化系統(tǒng)

 Aerodyne 雙激光直接吸收法分析儀在N2O、NH3、HONO、COS等痕量溫室氣體及含N同位素氣體δ15Nα /δ15Nβ  /δ18O；含C同位素氣體δ13C/δ18O、H16OH/H18OH/H16O；12C17O16O/13C18O16O 及δ13C/δD/CH4 的應(yīng)用文獻(xiàn)和觀測方案，請(qǐng)來電垂詢。

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